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analysis using synchrotron radiation photoemission spectroscopy for initial oxidation of oxygen preadsorbed Si(001) surfaces induced by supersonic O
molecular beams吉越 章隆; 寺岡 有殿
Surface and Interface Analysis, 34(1), p.432 - 436, 2002/08
被引用回数：3 パーセンタイル：8.65(Chemistry, Physical)超音速0
分子線と高分解能放射光光電子分光法を組み合わせることにより、Si(001)初期酸化反応の実時“その場"観察を行うことに成功したので報告する。これまで、われわれはSPrin-8原研専用軟X線ビームライン(BL23SU)に表面化学の実験ステーションを設置し、Si電子デバイス作製で極めて重要なSi(001)初期酸化反応に着目し研究を開始した。Si-2p光電子スペクトルの内殻準位シフト(ケミカルシフト)を用いて、分子線照射時間にともなう酸化状態の変化を分子線照射下で観察することに成功した。特に、並進運動エネルギーが3.0eVの場合、Si
に加えてSi
の成分が分子線照射時間とともに増加することを見いだした。このように、高分解能放射光光電子分光法を用いることにより酸素の並進運動エネルギーによって引き起こされる酸化状態の時間変化を明らかにすることができた。さらに、Si-2s、Valence bandスペクトルをSi-2p光電子スペクトルと比較することにより酸化状態の並進運動エネルギー依存性を明らかにした。会議ではこれらの知見をもとにSi(001)表面初期酸化におよぼす並進運動エネルギーの役割とその反応メカニズムを詳細に議論する。
分子線を用いたSi(001)表面の初期酸化過程; 清浄表面と部分酸化表面での酸化反応機構の相違点寺岡 有殿; 吉越 章隆
真空, 45(7), p.604 - 608, 2002/07
超音速分子線技術を用いてO分子の運動エネルギーを3eVまで加速し、Si(001)表面の初期酸化過程を研究している。Si(001)表面にO分子線を数秒間照射し、表面酸素量を光電子分光で計ることを繰り返してO吸着の時間変化をいろいろな運動エネルギーのもとで計測した。吸着曲線の一次微分から初期吸着確率(相対値)を求めた。その運動エネルギー依存性には0.3eVに極小が見いだされた。0.04eVから0.3eVまでは運動エネルギーの増加とともに初期吸着確率は減少した。これは前駆体経由で吸着が進むことを表している。一方、0.3eV以上では増加した。これは直接的な吸着を表している。
molecules寺岡 有殿; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 190(1-4), p.75 - 79, 2002/05
被引用回数：12 パーセンタイル：53.21(Chemistry, Physical)Si表面の酸化を原子レベルで精密に制御することは、MOSFETのゲート酸化膜の製作にとって重要である。本研究では超音速分子線と放射光光電子分光を用いてO分子の並進運動エネルギーがSi(001)表面の初期酸化に与える影響を研究している。これまでに第一原理分子動力学計算で予測されていたO分子がSi(001)面上で解離吸着するときのエネルギー障壁を実験的に初めて検証した。1.0eVと2.6eVを境にしてSiの化学結合状態がO分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが高分解能光電子分光で確かめられた。さらにO-1sの光電子ピークが2つの成分から構成され、その成分強度比がO分子の並進運動エネルギーに依存して変化することが新たに見いだされた。この事実はO原子の電子状態がその吸着サイトによって異なることを意味している。
寺岡 有殿; 吉越 章隆
放射光, 15(1), p.27 - 35, 2002/01
Si(001)表面の酸化過程に対する入射O分子の運動エネルギーの影響をシンクトロン放射光を用いた高分解能高光電子分光によって研究した。O分子の入射エネルギーは高温ノズルを活用した超音速シード分子線技術によって最大3eVまで制御した。部分酸化Si(001)表面を酸化後の飽和酸素量は入射エネルギーに対して2つのしきい値を示した。しかし清浄面の場合には単調な増加を示した。代表的な入射エネルギーで得られたSi-2p光電子スペクトルから、清浄面の場合にはエネルギー障壁のないバックボンドの酸化が示唆され、一方、部分酸化面の場合にはエネルギーに依存した直接的な解離吸着が示唆された。さらに、部分酸化表面ではSi-OHとSi-O-Siの構造の違いが0-1sの化学シフトとして実測された。Si-2pスペクトルを約1分きざみで測定し、酸化過程の実時間その場観察が行えたことは特筆される。
並進運動エネルギーとその場放射光光電子分光観察寺岡 有殿; 吉越 章隆
表面科学, 22(8), p.530 - 536, 2001/08
Si(001)面のパッシブ酸化に与えるO分子の並進運動エネルギーの影響を光電子分光法を用いて研究した。加熱ノズルを使用した超音波シードビーム法を用いて、O分子の並進運動エネルギーを最大3eVまで制御した。第一原理計算の結果に対応するふたつの並進運動エネルギー閾値(1.0eV,2.6eV)が見いだされた。代表的な並進運動エネルギーで測定されたSi-2p光電子スペクトルはO分子の直接的な解離吸着がダイマーとサブサーフェイスのバックボンドで起こることを示唆している。さらに、O原子の化学結合の違いもO-1s光電子スペクトル上で低結合エネルギー成分と高結合エネルギー成分として見いだされた。特に低結合エネルギー成分が並進運動エネルギーの増加とともに増加することが確認された。これもバックボンドの並進運動エネルギー誘起酸化を示唆している。
Si-
core-level spectroscopy using synchrotron radiation for Si(001) initial oxidation by translational kinetic energy of O molecules吉越 章隆; 寺岡 有殿
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 26(2), p.755 - 758, 2001/06
SPring-8の原研専用軟X線ビームライン(BL23SU)において開始した表面反応ダイナミクスの放射光による「その場」観察に関して、第12回日本MRS学術シンポジウムにおいて発表を行う。SPring-8に建設した表面反応分析装置の特徴の一つは、並進運動エネルギーを制御した分子線照射下での表面反応を、SPring-8軟X線を利用した高分解能放射光光電子分光法を用いて「その場」観察できることである。Si(001)表面の初期酸化過程における酸素分子の並進運動エネルギーの役割を、Si-2p放射光光電子分光法による「その場」観察により調べたので、本会議において報告する。最近、第一原理計算により予想された反応のエネルギー障壁を実験的に明らかにするとともに、並進運動エネルギーと酸化状態との関係を詳しく調べた。放射光光電子分光法による表面反応の「その場」観察により、酸化反応における並進運動エネルギーの役割を明らかにできた。本研究で得られた知見は、近年の電子デバイス作製技術で要求される原子・分子レベルでの表面反応制御技術の基礎として役立つものと考えられる。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦*
JAERI-Tech 2000-080, 33 Pages, 2001/02
JAERI-Tech-2000-080.pdf:3.12MB
SPring-8の原研軟X線ビームラインの実験ステーションとして表面反応分析装置を設計・製作した。本装置では固体表面と気体分子の表面反応における並進運動エネルギーの影響を研究することを目的とし、超音速分子線発生装置、電子エネルギー分析器、質量分析器を設置して、おもに放射光を用いた光電子分光実験と分子線散乱実験を可能とした。本装置を用いてO分子によるSi(001)表面の初期酸化の分析を行った。理論的に予測されていたO分子が解離吸着するときのエネルギー閾値が実験的に検証された。さらにSi-2pの光電子ピークの構造から並進運動エネルギーに依存して酸化数の大きなSi原子が形成されることが明らかとなった。分子線散乱の実験においても並進運動エネルギーが2eV以上のとき表面温度が700
以上でSiO分子の生成速度が急激に増大する現象が発見された。
translational energy寺岡 有殿; 吉越 章隆; 佐野 睦*
Proceedings of the Symposium on Surface Science 2001, p.86 - 89, 2001/00
表面化学研究グループではSi(001)表面のO分子による酸化の初期課程を、おもに光電子分光法,質量分析法,超音速分子線法を用いて研究している。本研究ではSi(001)表面の酸化をO分子の並進エネルギーを制御することによって段階的に制御できることを初めて見いだした。また、酸素の飽和吸着量が並進エネルギーに依存するばかりでなく、表面のSiとOの化学結合状態も並進エネルギーに依存して大きく変化することを見いだした。さらにSiOの熱脱離を伴う高温での酸化においても並進エネルギーが2eV以上のときSiOの生成速度が700以上で急激に増大する現象が見いだされた。他研究グループによる第一原理計算の結果を参照して、Oの並進エネルギーで誘起されるSi(001)表面の初期酸化のモデルを提出する。
